金属有机框架(MOFs)材料在CO2的捕获与分离方面受到广泛关注.本工作结合分子动力学(MD)和巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟方法探究了一种MOFs材料DUT-49的负性气体吸附过程及结构转变对CO2/N2吸附分离行为的影响.结果表明:在20～60 MPa的压强下,DUT-49均发生可稳定存在的结构变形,实现开孔(DUT-49-op)和闭孔(DUT-49-cp)状态的转变.DUT-49气体吸附量随温度升高而下降.DUT-49-cp的框架收缩,气体有效吸附位点减少,吸附量明显降低.此外,与DUT-49-op相比,DUT-49-cp中CO2/N2选择性明显降低,且随温度升高而下降,不利于气体分离.本工作的研究结果为吸附剂材料的开发提供了科学依据.