以柴油车尾气净化过程中氨逃逸的治理为背景,采用水热合成法制备了不同晶相(α-,β-和δ-)MnO2、并考察晶相结构对低温氨气选择性催化氧化(NH3-SCO)反应性能的影响;并运用多种手段,如X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气低温吸-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等对催化剂的组织结构、化学状态和氧化还原性能进行表征.研究结果发现MnO2的晶相结构和隧道结构与氨气选择性催化氧化反应性能密切相关.具有独特的[2×2]隧道结构的α-MnO2具有最佳的反应性能,NH3可在175℃实现全转化且N2选择性为94％,其在120℃时的反应速率是具有层状结构δ-MnO2的12倍.α-MnO2表面具有较高的Mn3+/Mn4+比有利于催化剂氧化还原性能的提高和对氧的活化,丰富的酸中心和酸量有助于对NH3吸附和活化;二者的共同作用使得该催化剂具有良好的反应性能.
不同晶相 MnO, NH3-SCO 隧道结构