北山28号钻孔(BS28)毗邻我国拟建高放废物处置库首座地下实验室场址.近期,基于现场动态连续测量,并结合地下水中溶解铁含量及围岩中Fe2+/Fe3+的比例推算,获得该钻孔365～690 m深处地下水在温度为18.4℃和pH值为(8.1±0.2)条件下,Eh值范围为-56至98 mV.基于此,本文利用PHREEQC程序及碳酸铀酰与Mg、Ca和Sr的三元配合物的热力学数据,计算了U、99 Tc、79 Se和Np在该地下水中的溶解度及种态分布情况.结果表明,地下水的pH值为8.1,Eh值在-56 mV到98 mV之间时,U、Tc和Se的溶解度范围分别为10-9～10-6 mol/L、10-14～10-4 mol/L和10-14～10-7 mol/L,而Np的溶解度始终低于10-15 mol/L.在上述条件下,溶解态U、Se与Tc主要以Ca2 UO2(CO3)3、CaUO2(CO3)32-、HSeO3-、SeO32-、TcO4-等中性分子或阴离子形式存在.在假定地下水氧气分压不变的情况下,在pH值为8.1时Eh值分别取-56 mV(最小值)、21 mV(中间值)和98 mV(最大值),本文也研究了pH值在5～11范围内变化的影响.本工作仅针对均相溶液体系进行模拟,由于北山花岗岩围岩中富含二价铁,针对地下水-岩体系的实际情况,仍需进一步开展相关核素的还原固定实验研究.
北山 可变价核素 溶解度 种态分布