钙钛矿太阳能电池(PSCs)成为近几年来迅速发展的新型太阳能电池,其中将SnO2纳米粒子层用作电子传输层(ETL)的钙钛矿太阳能电池器件得到了广泛的关注.SnO2有着更低的制备温度,使其具备应用于柔性器件的潜力,但与钙钛矿层能级不匹配等问题限制着其发展.而在界面处加入钝化层,尤其是表面卤化的方法或可解决这一问题.本文综合研究了SnO2表面卤化对钙钛矿太阳能电池光伏性能的影响,选用四丁基氯化铵(TBAC)、四丁基溴化铵(TBAB)和四丁基碘化铵(TBAI)三种钝化材料对SnO2表面进行钝化处理,并对钝化材料溶液进行了浓度梯度研究.通过材料形貌、结构和光学性能表征以及电池器件性能测试分析等方法,证明了SnO2表面卤化可提高钙钛矿层的质量和PSCs光伏性能,并从器件内部电荷传输动力学等角度解释了器件性能改善的原因.为进一步说明其性能改善的机理,采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法对材料表面性质进行了深入研究,从能量、结构、电荷密度、态密度、功函数等角度解释了表面卤化提高SnO2/钙钛矿界面处电子传输特性的原因.实验和理论计算均表明TBAC对于SnO2具有较好的钝化效果,并随着溶液浓度的提升钝化作用越明显.SnO2表面卤化作用的深入研究不仅对提高电池器件性能具有实际意义,还能够帮助理解太阳能电池界面现象,为界面改性提供新的研究思路.
钙钛矿太阳能电池 SnO2表面卤化 界面工程 密度泛函理论 电荷传输动力学