基于第一性原理,研究了H2分子在α-Al2O3表面负载的Pt原子以及Pt4团簇上面的吸附、解离和传质.研究结果表明,Pt原子和Pt4团簇在α-Al2 O3表面形成稳定的化学吸附.在H2分子的吸附过程中,H2分子吸附在Pt原子上,自发解离,形成Pt-H键.这一过程Pt原子提供电子,H原子得到电子,Pt与H发生电子云重叠,形成PtH2化合物.在单原子Pt上,H溢流到O原子上的能垒为1.46 eV,该过程强吸热,这说明H不容易溢流.形成PtH2化合物以后,Pt原子失去了吸附解离H2的作用.Pt4团簇可以吸附解离多个H2分子,H的最大溢流能垒为0.70 eV,该过程自发放热,远远低于单原子Pt上H的溢流能垒.原因在于Pt4团簇中Pt-Pt之间的强相互作用力分散了Pt-H之间的相互作用,H容易溢流下来.H在α-Al2 O3表面从O原子到O原子的传质过程中,α-Al2 O3表面的Al原子对H的传质有强阻碍作用,H不容易在α-Al2 O3稳定的表面传质.
Pt α-Al2O3 单原子 团簇 氢传质