水热脱水提质能够有效地脱除褐煤等低阶煤内部水分与含氧官能团，提高褐煤的煤阶及应用价值。选用褐煤的简化含氧模型化合物苯甲酸和苯甲醛，在分子水平上对褐煤的脱氧反应机制进行研究。采用量子化学 B3LYP/6-31G(d)密度泛函数方法，得到水热提质条件下反应过程中各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型和能量变化，进而得到反应过程的热力学和动力学参数。计算结果表明：在水热提质的压力条件下，苯甲酸脱羧基的反应能自发进行，而苯甲醛脱羰基的反应在较低温度时是热力学禁阻的，需要约500K以上时才是热力学可行的。同时，脱羧反应的活化能小于脱羰反应的活化能，说明羧基的反应活性强于羰基，脱除难度较低，所以CO2的生成温度低于CO。
褐煤 水热提质 苯甲酸 苯甲醛 量子化学 密度泛函数