通过溶胶-凝胶法制备了三种过渡金属掺杂的TiO2 纳米颗粒(TiO2-M, M＝Cu, Mn, Pd),XRD和XPS等结构表征结果表明掺杂的金属以-O-M-O-的不饱和配位形式存在于TiO2 纳米颗粒表面.在N2 饱和的0.01 mol·L-1 K2SO4 溶液中,-0.55 V(vs. Ag/AgCl)阴极电位下分别测试了三种TiO2-M颗粒的电催化合成氨性能,其中TiO2-Pd催化合成氨速率(RNH3)达到1.54×10-11 mol·s-1·cm-2,但电流效率(FE)只有0.78%;而TiO2-Cu的RNH3为9.77×10-12 mol·s-1·cm-2,而FE达到15.33%.线性扫描伏安测试结果表明三种催化剂的析氢催化活性顺序为TiO2-Pd ＞ TiO2-Mn ＞ TiO2-Cu,且阴极电位负移导致电催化合成氨FE下降,意味着电催化合成氨的电流效率与催化剂自身的析氢催化活性密切相关.
电化学合成氨 金属掺杂 TiO2 不饱和配位