अर्जुन रामपाल
उनकी पहली फ़िल्म - "मोक्ष" 2001 में प्रदर्शित हुई, जिसे अशोक मेहता ने निर्देशित किया गया था। बहरहाल, यह फ़िल्म उनकी दूसरी फ़िल्म "प्यार, इश्क़ और मोहब्बत" के बाद जारी की गई थी, जिसमें उन्होंने सुनील शेट्टी और आफ़ताब शिवदासानी के साथ काम किया था। हालांकि दोनों फिल्मों ने बॉक्स ऑफ़िस पर अच्छा प्रदर्शन नहीं दिखाया, पर आलोचकों ने दोनों ही फ़िल्मों में उनके अभिनय की सराहना की। 2002 में उन्होंने अंतर्राष्ट्रीय भारतीय फ़िल्म अकादमी से "फ़ेस ऑफ़ द इयर" पुरस्कार जीता।
अर्जुन रामपाल
इसके बाद उन्होंने फ़िल्म "आई सी यू" (2006) के निर्माण और उसमें अभिनय का निर्णय लिया, जो 29 दिसम्बर 2006 को प्रदर्शित हुई। अर्जुन ने अपने स्वयं की निर्माण कंपनी "चेसिंग गणेशा फ़िल्म्स" के ज़रिए इसका निर्माण किया। उनकी पत्नी मेहर जेसिया सह-निर्माता थीं। फ़िल्म में रामपाल, विपाशा अग्रवाल, सोनाली कुलकर्णी और बोमन ईरानी ने अभिनय किया। बॉलीवुड अभिनेता शाहरुख़ ख़ान और रितिक रोशन ने इस फ़िल्म में छोटी भूमिकाएं निभाईं."आई सी यू" को पूरी तरह लंदन में फ़िल्माया गया। फ़िल्म को अच्छी समीक्षाएं नहीं मिलीं और यह बॉक्स ऑफिस पर विफल रही। लेकिन उन्होंने फ़राह ख़ान के "ओम शांति ओम" (2007) फ़िल्म में खलनायक की भूमिका निभाने के लिए सकारात्मक समीक्षाएं प्राप्त कीं, जो बॉलीवुड के इतिहास में सबसे बड़ी हिट फ़िल्मों में से एक थी।