Tony Stark (Universo cinematográfico de Marvel)
Jon Favreau, quien fue seleccionado para dirigir la primera película de Iron Man, sintió que el pasado de Downey lo convirtió en una opción adecuada para el papel, y que el actor podría hacer de Stark un "imbécil simpático", pero también representa un auténtico viaje emocional una vez que se ganó a la audiencia. En última instancia, sin embargo, Downey terminó siendo la elección que el estudio hizo para el primer personaje en su extenso universo cinematográfico. Favreau también se sintió atraído por Downey por su actuación en Kiss Kiss Bang Bang, con Downey conversando frecuentemente con el director de esa película, Shane Black, sobre el guion y el diálogo en Iron Man.
Thor (película)
En febrero de 2009, Samuel L. Jackson, que brevemente había interpretado Nick Fury al final de "Iron Man", firmó para repetir su papel en "Thor" como parte de un acuerdo sin precedentes de nueve películas con Marvel Studios. Sin embargo, en una entrevista en abril de 2010, Jackson dijo que no aparecería en "Thor". Cuando le preguntaron por qué no, el actor explicó, «No tengo idea. No estoy a cargo de tomar ese tipo de decisiones. Pensé que lo estaba; ellos dijeron que yo estaba en el negocio, y estaba como, ‘¡Ooh! ¡Tengo un trabajo!’ Llamé a mi agente y dijo, ‘Nah, no estás en ella.’ Estaba como, ‘Pues mierda, necesitan pagarme si pondrán mi nombre en ella.’» Más tarde ese mes, Jackson reveló que rodaría una escena para "Thor" que serviría como un «tejido conectivo» para "The Avengers". También en febrero, un casting apareció buscando actores con ciertos atributos físicos para audicionar por el papel de Thor.