Emma Watson
Dengan dirilisnya "Harry Potter and the Goblet of Fire" (2005), baik Watson maupun film seri "Harry Potter" mencatatkan prestasi baru. Film ini berhasil meraih rekor baru dalam minggu perdana penayangannya di Amerika Serikat dan Inggris. Kritikus film melontarkan pujian atas meningkatnya kematangan Watson dan dua pemeran remaja lainnya. "New York Times" menyebut penampilan Watson "sangat menyentuh". Khususnya untuk Watson, banyak kritikan yang muncul mengenai kesesuaian dengan karakter seiring dengan bertambahnya kedewasaan mereka. Watson menanggapi: "Saya suka perdebatan ini ... Kupikir akan jauh lebih realistis jika perdebatan mereka didahului oleh masalah." Watson dinominasikan untuk tiga penghargaan atas perannya dalam "Goblet of Fire" dan berhasil membawa pulang sebuah piala perunggu Otto Award. Masih pada tahun yang sama, Watson menjadi orang termuda yang tampil dalam sampul "Teen Vogue". Pada tahun 2006, Watson memerankan Hermione Granger dalam acara televisi "The Queen's Handbag", sebuah episode khusus "Harry Potter" yang ditayangkan oleh BBC dalam rangka memperingati ulang tahun ke-80 Ratu Elizabeth II.
Film kelima dari waralaba "Harry Potter", "Harry Potter and the Order of the Phoenix", dirilis pada tahun 2007. Sebuah kesuksesan finansial besar berhasil diciptakan oleh film ini. "Order of the Phoenix" memecahkan rekor dalam penayangan pada minggu perdananya di seluruh dunia dengan pendapatan kotor sebesar $332.7 juta. Watson dianugerahi penghargaan National Movie Award untuk kategori Best Female Performance (Penampilan Aktris Terbaik). Sebagai buntut dari ketenaran "Harry Potter", Watson, Daniel Radcliffe dan Rupert Grint membuat cetakan telapak tangan, telapak kaki, dan cetakan tongkat sihir mereka di depan Grauman's Chinese Theatre, Hollywood, pada tanggal 9 Juli 2007.
Emma Watson
Terlepas dari keberhasilan "Order of the Phoenix", keberlangsungan dari waralaba "Harry Potter" diliputi ketidakjelasan karena ketiga pemeran utamanya ragu-ragu untuk menandatangani kontrak perpanjangan peran mereka untuk dua seri terakhir. Radcliffe akhirnya memperpanjang kontraknya sampai film terakhir pada tanggal 2 Maret 2007, namun Watson masih ragu-ragu. Dia menjelaskan bahwa "ini adalah keputusan yang sangat signifikan, menandatangani komitmen empat tahun kedepannya untuk peran tersebut", tapi akhirnya ia mengakui kalau ia "tidak rela [peran] Hermione pergi", dan menandatangani perpanjangan kontraknya pada tanggal 23 Maret 2007.
Sebagai imbalan karena memperpanjang kontrak untuk dua film terakhir, Watson dibayar dua kali lipat, yaitu £2 juta per film. Dia menyimpulkan bahwa "pada akhirnya, nilai plus melebihi nilai minus." Pengambilan gambar untuk film keenam dimulai pada akhir 2007, sedangkan bagian yang melibatkan Watson difilmkan dari tanggal 18 Desember sampai 17 Mei 2008.
"Harry Potter and the Half-Blood Prince" mulai ditayangkan pada tanggal 15 Juli 2009, setelah mengalami penundaan sejak bulan November 2008. Dengan usia pemerannya yang semakin beranjak dewasa, para kritikus semakin mempertajam kritikan mereka. "Los Angeles Times" menggambarkan film ini sebagai "panduan komprehensif untuk akting kontemporer pemeran Inggris". "The Washington Post" berpendapat bahwa "hingga saat ini, Watson telah mempersembahkan aktingnya yang paling menawan", sedangkan "The Daily Telegraph" menggambarkan para aktor utamanya seperti "baru dibebaskan dan bersemangat, bersemangat untuk menunjukkan apa yang mereka punya disaat-saat terakhir dari seri yang tersisa".