Departamento del Litoral
Así estaban las cosas cuando la Guerra del Pacífico estalló.  Bolivia y Perú, vinculados por un tratado secreto de alianza defensiva desde 1873, un año antes del tratado de límites con Chile, fueron derrotados en aquel conflicto que se extendió hasta 1884, perdiendo Bolivia todo derecho o posesión sobre el litoral atacameño y perdiendo el Perú todo el Departamento de Tarapacá, aunque este no era parte del "casus belli".
Fronteras de Chile
Durante la Guerra del Pacífico Chile ocupó territorios bolivianos, entre otros la Puna de Atacama que posteriormente fue entregada por Bolivia a Argentina a cambio de la renuncia argentina a sus reclamos sobre Tarija, lo que no fue aceptado por Chile. Este conflicto fue resuelto con la mediación del cónsul de los Estados Unidos en Buenos Aires, William I. Buchanan. El laudo del árbitro estadounidense determinó la división del territorio en disputa: de un tercio para Chile y dos tercios para Argentina.