Departamento del Litoral
Así estaban las cosas cuando la Guerra del Pacífico estalló.  Bolivia y Perú, vinculados por un tratado secreto de alianza defensiva desde 1873, un año antes del tratado de límites con Chile, fueron derrotados en aquel conflicto que se extendió hasta 1884, perdiendo Bolivia todo derecho o posesión sobre el litoral atacameño y perdiendo el Perú todo el Departamento de Tarapacá, aunque este no era parte del "casus belli".
Tratado de límites entre Bolivia y Chile de 1866
Los intereses económicos que tenían estos tres países por los recursos de la zona ensombrecieron las relaciones. Pese a esto, Bolivia y Chile lograron finalmente llegar a un entendimiento con un nuevo tratado en 1874 cuya violación por parte de Bolivia en 1878 desencadenó la Guerra del Pacífico en 1879.