Departamento del Litoral
Así estaban las cosas cuando la Guerra del Pacífico estalló.  Bolivia y Perú, vinculados por un tratado secreto de alianza defensiva desde 1873, un año antes del tratado de límites con Chile, fueron derrotados en aquel conflicto que se extendió hasta 1884, perdiendo Bolivia todo derecho o posesión sobre el litoral atacameño y perdiendo el Perú todo el Departamento de Tarapacá, aunque este no era parte del "casus belli".
Guerra del Pacífico
Los historiadores consideran que el verdadero objetivo del tratado era imponer a Chile las fronteras convenientes a Perú, Bolivia y Argentina por medio de un arbitraje obligado de la alianza mientras Chile fuese militarmente débil, es decir antes de la llegada de las fragatas blindadas "Cochrane" y "Blanco Encalada". Gonzalo Bulnes lo sumariza sosteniendo que «La síntesis del tratado secreto es: oportunidad: la condición desarmada de Chile; el pretexto para producir el conflicto: Bolivia; la ganancia del negocio: Patagonia y el salitre»; en palabras de Jorge Basadre, «El Perú defendiendo a Bolivia, a sí mismo y al Derecho, debía presidir la coalición de todos los Estados interesados para reducir a Chile al límite que quería sobrepasar»; Pedro Yrigoyen lo explica señalando que «perfeccionar la adhesión de la Argentina al Tratado de alianza Perú-boliviano, antes de que recibiera Chile sus blindados, a fin de poderle exigir a este país pacíficamente el sometimiento al arbitraje de sus pretensiones territoriales».