Mejor conocido como miembro fundador de la banda Pink Floyd, Barrett fue el cantante principal, guitarrista y compositor principal en sus primeros años y se le atribuye el nombre de la banda. Barrett fue excluido de Pink Floyd en abril de 1968 después de que David Gilmour asumió como su nuevo guitarrista, y fue hospitalizado brevemente en medio de especulaciones de enfermedad mental.
Syd Barrett es uno de los miembros de Pink Floyd que fundó la banda.