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2013年9月,顧立雄向民進黨爭取2014年台北市長提名,後來初選敗給姚文智。2016年民進黨勝選後,受到蔡英文總統倚重,顧立雄先是擔任不分區立委,同年8月,顧立雄接任當黨產處理委員會首任主委,也辭去立法委員的職務,2017年則再接任金管會主委,當時因為沒有財經背景,遭到在野黨的質疑。
2020年,蔡英文總統連任,顧立雄自金管會轉任國安會秘書長,時任總統府發言人黃重諺說,顧立雄具備三項特質特質:豐富的法律專業、系統整合的能力、以及總統的信任與默契,時至今日,根據《自由時報》報導,深受蔡英文總統與副總統賴清德的信任,也是傳他將擔任國防部長的主因,賴清德希望顧立雄能夠繼「軍隊國家化」之後,達成國家不分歧,以台灣為中心的軍隊共同認同。
而顧立雄一直以來擔任多個「斜槓」的部會首長,都會因其明顯的政治色彩以及沒有相關背景被批評專業不足或諷刺是「工具人」,如今將擔任國防部長勢必也會引來相同的質疑,如何向其在金管會、國安會秘書長任內打破外界質疑,就有待上任後接受國民檢視。