分子軌道理論の主な研究者の1つは、1927年にオーストリアの物理学者フリッツロンドンと一緒に開発したドイツの理論的および化学物理学者ウォルターハイトラーです。原子軌道理論と、化学的リンクの理論を開発したアメリカの理論的および化学物理学者のLinus Paulingを開発しました。さらに、日本の物理学者Shin-Itiro Tomonaagaは、分子軌道理論の発達にも貢献しました。
Uno de los principales investigadores de la Teoría de Orbitales Moleculares es el físico teórico y químico alemán Walter Heitler, quien la desarrolló junto con el físico austriaco Fritz London en 1927. Otros investigadores importantes incluyen al físico teórico y químico inglés Robert S. Mulliken, quien desarrolló la Teoría de Orbitales Atómicos, y al físico teórico y químico estadounidense Linus Pauling, quien desarrolló la Teoría de Enlaces Químicos. Además, el físico japonés Shin-itiro Tomonaga contribuyó también al desarrollo de la teoría de orbitales moleculares.