Uno de los principales investigadores de la Teoría de Orbitales Moleculares es el físico teórico y químico alemán Walter Heitler, quien la desarrolló junto con el físico austriaco Fritz London en 1927. Otros investigadores importantes incluyen al físico teórico y químico inglés Robert S. Mulliken, quien desarrolló la Teoría de Orbitales Atómicos, y al físico teórico y químico estadounidense Linus Pauling, quien desarrolló la Teoría de Enlaces Químicos. Además, el físico japonés Shin-itiro Tomonaga contribuyó también al desarrollo de la teoría de orbitales moleculares.
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