En 1968, après une visite aux États-Unis au cours de laquelle il a rencontré David Crosby à Laurel Canyon et a commencé à consommer des drogues à des fins récréatives, Nash quitte The Hollies pour former un nouveau groupe avec Crosby et Stephen Stills. Un triomphe au début, Crosby, Stills & Nash devint plus tard un quatuor avec Neil Young : Crosby, Stills, Nash & Young -LRB- CSNY -RRB-.
Membre fondateur des Hollies, il quitte cette bande pour former Crosby, Stills & Nash avec David Crosby et Stephen Stills.