После отставки Гордона Брауна с поста премьер-министра и лидера лейбористов Харман стал лидером партии и заменил лидера консервативной партии Дэвида Кэмерона (который стал премьер-министром) в качестве лидера оппозиции. Она исполняла обе роли, пока Лейбористская партия не избрала лидером Эда Милибэнда.
После отставки Брауна с поста лидера Лейбористской партии 10 мая 2010 года Харман был исполняющим обязанности лидера Лейбористской партии, пока 25 сентября 2010 года не был избран Эд Милибэнд.