באוגוסט 2005, הוא חזר לסרי א עם העברה לאינטרנציונל על חוזה של ארבע שנים עבור 16 מיליון אירו. הוא החל את ההרפתקה שלו באינטר על ידי זכייה בסופר קופה איטליה 2005.
נגד יובנטוס, נכנס בדקה ה-63 כש"נראזורי" ניצחו במשמרת ההתרחשות בזכות המנצח של ורון. מאוחר יותר ב-13 בספטמבר, הוא עשה את הופעת הבכורה שלו בליגה לצד החדש שלו ב-21 בספטמבר על ידי התחלה בניצחון 1-0 על צ'יבו. ב -24 בנובמבר, במהלך משחק שלב הקבוצות בליגת האלופות נגד פטרזלקה, שיחק סמואל בקבוצת 11 שחקנים זרים על המגרש, כאשר לואיס פיגו היה האירופי היחיד. הוא סיים את העונה הראשונה שלו באינטר על ידי ביצוע 42 הופעות בכל התחרויות, עם הקבוצה זכתה באליפות בעקבות ירידה של יובנטוס עקב תיקון משחקים, וקופה איטליה על ידי ניצחון על רומא 4<unk>2 בסך הכל, כאשר סמואל שיחק בשני הגמרים, ובכך השלים טריבל מקומי בלתי צפוי.