התייחסו לקטע הבא ואז ענו על השאלה שאחריו באותה שפה כמו הקטע:  "מעבר: וי עבור ונדטה" נפתח בתחילת 2006. פורטמן גילמה את איבי המונד, אישה צעירה שנצלה מהמשטרה החשאית על ידי לוחם החירות האנרכיסטי וי. פורטמן עבדה עם מאמן קול לתפקיד, למד לדבר במבטא אנגלי, והיא שילקה את ראשה. פורטמן הגיב על הרלוונטיות הפוליטית של וי עבור ונדטה והזכיר כי הדמות הראשית, שגייסת את איבי להצטרף לקבוצת אנטי-ממשל תת קרקעית, היא "רוב גרועה ועושה דברים שלא מוצאים חן בעיניך" וכי "להיות מישראל הייתה הסיבה שרציתי לעשות זאת משום שהטרור ואלימות הם חלק כל כך יומי של השיחות שלי מאז שהייתי קטנה". היא אמרה שהסרט "לא עושה הצהרות טובות או רעות ברורות. זה מכבד את הקהל מספיק כדי לקחת את דעתם שלהם". גם רוחות רפאים של גויה וגם אזור חופשי קיבלו פרסומים מוגבלים בשנת 2006. פורטמן כיכבה בסרט לילדים "Mr. Magorium's Wonder Emporium", שהחל לצלם באפריל 2006 ושוחרר בנובמבר 2007; היא אמרה שהיא "מרגשת לעשות סרט לילדים". בסוף 2006 צילמה פורטמן את הדרמה ההיסטורית The Other Boleyn Girl, בה היא שיחקה את אן בולין; אריק באנה וסקארלט יוהנסון כיכבו יחד. בשנת 2006 היא צילמה את הדרמה הרומנטית My Blueberry Nights של וונג קאר-וואי. היא זכתה לשבחים על תפקידה כמשחקנית לסלי, כי "[f] or פעם היא לא מגלמת יתומה או נסיכה ילדה אלא אישה בוגרת, מלאה בגוף... אבל היא לא חוף על המראה שלה... "היא משתמשת בקסם שלה כדי לפלרטט וללעוג בו-זמנית למשחקן מעבר לשולחן". פורטמן גילמה את דריסי, חברה של בארט סימפסון, בפרק "ילדה קטנה גדולה" בעונה ה-18 של "הסימפסונים". היא הופיעה בקליפ של פול מקארטני "Dance Tonight" מאלבומו מ-2007 "Memory Almost Full", בבימויו של מישל גונדרי. פורטמן כיכב בסרט הקצר של ווס אנדרסון, "מלון צ'וואליאר", לצד ג'ייסון שוורצמן. באותה שנה, היא הקימה את חברת ההפקה, Handsomecharlie Films כשיחזור על הכלב שלה צ'רלי, שמת. במאי 2008, פורטמן שימש כחבר הצעיר ביותר של...  שאלה: איזה סרט הוקרן לראשונה ב-2006?
V עבור Vendetta