קרייג זכה לתהילה בינלאומית כאשר נבחר כשחקן השישי לשחק את הסוכן החשאי הבריטי של איאן פלמינג, ג'יימס בונד, בסדרת הסרטים בעלת השם המקורי, ולקח את מקומו של פירס ברוסנן בשנת 2005. סרט הבכורה שלו כבונד, קזינו רויאל, שוחרר בינלאומי בנובמבר 2006 וזכה לשבחים רבים, והשיג לו מועמדות ל-BAFTA והפך לסדרה בעלת ההכנסות הגבוהות ביותר באותה עת. קוונטים של נחמה (Quantum of Solace) אחריו בשנת 2008. סרט הבונד השלישי שלו, Skyfall, שודר בשנת 2012 והוא כיום הסרט בעל ההכנסות הגבוהות ביותר בסדרת הסרטים והסרט בעל ההכנסות הגבוהות ביותר ב-22 בכל הזמנים; הוא היה גם הסרט בעל ההכנסות הגבוהות ביותר בבריטניה עד שנת 2015. סרט הבונד הרביעי של קרייג, Spect, שודר בשנת 2015. הוא גם הופיע כבונד אורח בטקס הפתיחה של סרטים בלונד של 2012 בלונדון, מל
פירס ברוסנן