לאחר האיחוד הדינאסטי עם פורטוגל, אלברט הפך לסגן המלך הראשון של הממלכה והאימפריה שלה בחו"ל בשנת 1583. באותו הזמן הוא מונה לנציג האפיפיור והאינקוויזיטור הגדול של פורטוגל. בתור סגן המלך של פורטוגל, הוא השתתף בארגון הארמדה הגדולה של 1588 והדחה התקפה נגדית אנגלית.
על ליסבון בשנת 1589. בשנת 1593 קרא לו פיליפ השני למדריד, שם הוא היה לוקח תפקיד מוביל בממשלת המלוכה הספרדית. שנתיים לאחר מכן, המורדים יו אוניל, רוזן טיירון ויו רו או'דונל הציעו לאלברט את הכתר האירי בתקווה להשיג תמיכה ספרדית למטרתם.