התייחסו לקטע הבא ואז ענו על השאלה שאחריו באותה שפה כמו הקטע:  בשנת 2006, קייס זכתה בשלושה פרסי NAACP Image Awards, כולל "אמנית יוצאת דופן" ו"שיר יוצא דופן" עבור "Unbreakable". היא גם קיבלה את פרס "סטארלייט" על ידי אולם התהילה של מחברי השירים. באוקטובר 2006, היא שיחקה את הקול של אמא מאדים בפרק "משימה למאדים" בסדרת הטלוויזיה לילדים The Backyardigans, שבה שרה שיר מקורי, "כמעט הכל Boinga כאן". באותה שנה, קיס כמעט סבל מהתמוטטות נפשית. סבתא שלה מתה והמשפחה שלה הייתה תלויה בה מאוד. היא הרגישה שהיא צריכה "לברוח" והלכה למצרים לשלושה שבועות. היא הסבירה: "הטיול הזה היה בהחלט הדבר החשוב ביותר שעשיתי לעצמי בחיי עד כה. זה היה זמן קשה מאוד שאני התמודדתי איתו, וזה פשוט הגיע לנקודה שבה אני באמת צריך... בעיקרון, אני פשוט צריך לברוח, בכנות. קיס עשתה את הופעת הבכורה שלה בתחילת 2007 בסרט הפשע "סמוקין אייס", בהשתתפה בתפקיד רוצחת בשם ג'ורג'יה סייקס מול בן אפלק ואנדי גרסיה. קיס זכתה לשבחים רבים מהשותפים לה בסרט; ריאן ריינולדס כינה אותה "כל כך טבעית" ואמר שהיא "תפוצץ את כולם". "סמוקין אסס" היה להיט בינוני בקופות, שהרוויח 57,103,895 דולר ברחבי העולם במהלך ההופעה בתיאטראות. באותה שנה, קייס זכתה לשבחים נוספים על הסרט השני שלה, "יומני המטפלת", המבוסס על הרומן עם אותו שם משנת 2002, שבו היא שיחקה לצד סקרלט ג'והנסון וכריס אוונס. "יומני המטפלת" זכה להצלחה מתונה בקופות, בהכנסה של 44,638,886 דולר ברחבי העולם במהלך ההופעה התיאטרלית. היא גם שיחקה את עצמה בפרק "אדם אחד הוא אי" בסדרת הדרמה "קיין". קייס הוציאה את אלבום האולפן השלישי שלה, "As I Am", בנובמבר 2007; הוא הגיע למקום הראשון ב-Billboard 200, מכר 742,000 עותקים בשבוע הראשון. זה הרוויח לה את המכירות הגדולות ביותר בשבוע הראשון בקריירה שלה והפך לאלבום מספר 1 הרביעי שלה ברציפות,  שאלה: איפה היא הלכה במשך 3 שבועות?
מצרים