Ta nimetati Taani rahvuskoondise treeneriks 1962. aastal, asendades Arne Sørenseni, kes oli Taani juhtinud 1960. aasta suveolümpiamängudel hõbemedaali. Peterseni kahjuks keelati enamik 1960. aasta hõbemedaali võitjatest nüüd amatöörvõistkonnast, sest nad olid allkirjastanud professionaalsed lepingud, ja Taani jalgpallil ei olnud amatöörmängijaid, kes jätkaksid edu. Ta viis Taani neljandale kohale 1964. aasta Euroopa Rahvaste Meistrivõistlustel.
, mis võitis kvalifikatsioonimängudes Malta jalgpallimeeskond, Albaania jalgpallimeeskond ja Luksemburgi jalgpallimeeskond. Poul Petersen juhtis Taani 47 mängu kuni novembrini 1966, võites 17 ja kaotades 22 mängu.