Hispaania kodusõja alguses vangistati ta Ibizas ja vabastati augustis 1936, kui saar läks tagasi vabariiklaste kontrolli alla. 1936. aasta novembriks oli ta Madridi aristokraatide palees (Palacio de Zabálburu) Retiro pargi lähedal oma Alianza de Intelectuales Anti-fascistas (Antifašistlike Intellektuaalide Liit) peakorterina, mis sai Gerda Taro teiseks koduks. Hispaania kodusõja ajal sai Alberti vasakpoolse poeetiliseks häälekaks ja ta tegi Madridi piiramise ajal pealinna sagedased ringhäälingud.
Frankistlike armeede poolt, kirjutades luuletusi linna kaitsjate kiituseks. XV Rahvusvahelise Briigaadi ajalehe "Vabatahtlik vabaduse eest" väljaanne sisaldas vaevalt ühtegi tema luuletust. 1939. aasta alguses oli ta koos oma naisega Eldas, kus nad juhtisid suurt majakodu kui hotelli, kuhu kogunesid paljud vabariiklased, kes mõtlesid põgenemisele. Nende seas olid La Pasionara, Enrique Líster ja Juan Modesto. Pärast Hispaania vabariiklike relvajõudude lüüasaamist ja vabariigi lagunemist mässuliste poolt põgenesid Alberti ja María Pariisi läbi Orani ja kolisid koos Pablo Nerudaga korterisse Quai de l'Horloge'is. Nad elasid Pariisis kuni 1940. aasta lõpuni, töötasid Prantsuse raadio tõlkijatena ja "Paris-Mondial" laadiülekandes Ladina-Ameerikas. Pärast Prantsusmaa saksa okupatsiooni purjetasid nad SS Mendozas Marseilles'ist Buenos Airesi.