Pärast vanemate lahkumist 1976. aastal elasid Jolie ja tema vend koos emaga, kes oli loobunud oma näitlemispüüdlustest, et keskenduda laste kasvatamisele. Ema kasvatas teda katoliku, kuid ei nõudnud, et ta läheks kirikusse. Lapsena vaatas ta tihti oma emaga filme ja see oli tema, mitte tema isa edukat karjääri, mis inspireeris tema huvi näitlemiseks, kuigi viie aastaselt oli tal väike osa Voight'i "Lookin' to Get Out" (1982). Kui Jolie oli kuus aastat vana, kolis Bertrand ja tema partner, filmitegija Bill Day, perega Palisadesse, New Yorki; nad naasid viis aastat hiljem Los Angelesesse. Jolie otsustas siis, et ta tahab tegutseda ja registreeriti Lee Strasbergi teatri instituudi, kus ta õppis kaks aastat ja ilmus mitmes lavaproduktsioonis.
Palisad