2011. aasta valimistel võitis SNP suure üldise enamuse. Sturgeon oli peaministri asetäitja ja tervishoiu ja heaolu ministri kabineti sekretär kuni ümberkorraldamiseni üks aasta hiljem, kui ta nimetati peaministri kabineti sekretäriks infrastruktuuri, kapitaliinvesteeringute ja linnade ja täiendava rolli järelevalves referendumit
Šotimaa iseseisvus, sisuliselt pannes ta SNP referendumikampaania juhiks.