Ta sündis Redfernis James Syme'i ja Annie Sherifi lapsena. Ta kasvas üles Kogarah's ja lahkus koolist 14-aastaselt, et õppida ehitustööd tegema. 1940. aastal ostis ta Moorebanki väikeses kodulinnukasvatusettevõttes ja sai Austraalia Kodulinnukasvatajate Assotsiatsiooni sekretäriks. Teise maailmasõja ajal teenis ta Papua-Uus-Guineas, kuid sai malariat ja sai 1943. aastal meditsiinilistel põhjustel töölt lahkuda. Ta oli lühikest aega Tööpartei liige, kuid 1938. aastal liitus Austraalia Kommunistliku Parteiga (CPA). Ta abiellus 1952. aastal oma kolleegi Kathleen Stringeriga; mõlemad olid 1950. aastatel silmapaistvad kommunistid ja 1960. ja 1970. aastatel sai Syme Vietnamis toimunud sõja aktiivseks vastaseiks, kui ebaõiglaseks sissetungiks. Ta oli ka feminist ja looduskaitsja, kes toetas põliselanike maaõigusi ja koos CPAga oli ta vastu Nõukogude Liidu
Tšehhoslovakkia sissetung 1968. aastal. 1970ndatel keskendus ta looduskaitsele ja tegi kampaaniat Georges'i jõe liivakaevandamise vastu. 1976. aastal rünnati teda tema kodus, mida ta omistas oma kohalikule aktivismile. 1980. aastal valiti ta Liverpooli linnavolikogu liikmeks, kus ta teenis 15 aastat. Ta mängis linnavolikogus olulist rolli Chipping Nortoni järve puhkeala loomisel. Syme suri 2013.