Sündinud Vernonis, alustas Dembélé karjääri Rennes'is, enne kui 2016. aastal Dortmundi liitus. Ta võitis DFB-Pokal koos "die Borussen" 2016/17 hooajal, saades finaalis värava.
- Jah. Aasta hiljem läks ta Barcelonasse 105 miljoni euro eest, saades sel ajal teise kõige kallimaks jalgpalluriks koos kaasmaalase Paul Pogbaga. Dembélé võitis seejärel La Liga ja Copa del Rey dublisti Hispaanias vigastustega rikutud esimesel hooajal.