2016. aasta suveolümpiamängudel võitis Sun 200 meetri vabastiilis 1:44.65 ajaga, lõpetades 0.55 sekundit eespool teise koha saanud Chad le Clos'i. See oli Sun'i esimene suur rahvusvaheline tiitli ja ta sai esimeseks Hiina sportlaseks, kes võitis kuldmedali. Ta võitis hõbemedaali 400 meetri vabas stiilis 3:41.68 ajaga, lõpetades Austraalia Mack Hortoni järel 0,13 sekundit. Sun lõpetas 1500 meetri vabas stiilis 16.
, kella 15.01.97. 2012. aasta suveolümpiamängudel võitis Sun 200-meetrise vabasõidu ja 400-meetrise ja 1500-meetrise vabasõidu kuldmedali. Ta sai esimeseks ujujaks ajaloos, kes võitis olümpiamängude kuldmedali 200, 400 ja 1500 meetri vabasõidu võistlustel.