1960ndatel töötas Brzezinski John F. Kennedy nõustajana ja seejärel Lyndon B. Johnsoni administratsioonis. 1976. aasta valimiste ajal nõustas ta Carterit välispoliitikas, seejärel teenis ta riikliku julgeoleku nõunikuna (NSA) aastatel 1977-1981, järgides Henry Kissingerit. NSA-s aitas ta Carterit diplomaatiliselt tegeleda maailma asjadega, nagu näiteks Camp David'i lepingud 1978. aastal; USA-Hiina suhete normaliseerimine 1970. aastate lõpus; Iraani revolutsioon, mis viis Iraani pantvangikriisi
, 1979; ja Nõukogude invasiooni Afganistanis, 1979.