25. aprillil 2006 avaldas Godsmack oma neljanda stuudioalbumi, mille pealkiri oli lihtsalt IV, millele järgnes turnee, mis kestis kuni 2007. aasta augustini, pealkirjaga "The IV tour". Album oli produtseerinud Erna ja inseneriks oli tuntud produtsent ja insener Andy Johns, tuntud Led Zeppelin'i Led Zeppelin IV inseneri poolest. Esimene singel albumist "Speak" ilmus 14. veebruaril 2006. Album debüteeris Billboard 200 esimesel kohal, müüdes esimesel nädalal 211.000 eksemplari. IV on alates sellest ajast saanud kulla sertifikaadi. Bänd oli kirjutanud albumi jaoks üle neljakümne laulu, kuid lõpliku nimekirja kuulusid üheteistkümne laulu, Larkin kommenteeris: "See on Sully bänd ja tema nägemus. [...] Kui on aeg laulud välja valida, siis on kõik".
et nad saaksid välja anda parima albumi