Jebb oli Suurbritannia suursaadik ÜRO-s aastatel 1950-1954 ja Pariisis aastatel 1954-1960. Ta oli Ühendkuningriigi esimene alaline ÜRO esindaja. Viimases rollis oli ta vihane, et salajased läbirääkimised Briti, prantsuse ja iisraellaste vahel enne Suezi sissetungi
1956 toimus Sèvres'is ilma tema teadmata ja teatud mõttes, et peaminister Harold Macmillan kõrvaldas teda 1960. aasta Pariisi "suurvõimude" tippkohtumisel.