4. jaanuaril 2021 nimetati Marcelino Athletic Bilbao peatreeneriks lepinguga kuni 30. juunini 2022. Oma esimeses kolmes mängus kaotas ta Barcelonast kodumaises liigas ja võitis sama vastase ja Real Madridi võidu
Supercopa de España. Ta oli ka kaks Hispaania karika finaali kaks nädalat (esimene oli edasi lükatud COVID-19 pandemia tõttu), kaotades mõlemad.