1803. aastal edutati Nansouty ülemaks sõjaväe generaaliks ja kutsuti Napoleoni I äsja loodud Grande Armée 1. rasketest ratsavägede diviisist. Selle diviisioni juhtimisel aastatel 1804 kuni 1809 osales Nansouty mõnes olulisemas lahingus Kolmandas, Neljandas
ja viies koalitsioon, juhtides ratsaväe tegevust Austerlitzi, Friedlandi, Eckmühli, Aspern-Esslingi ja Wagrami lahingutes. Aastal 1812 oli Nansouty Venemaa kampaania ajal I ratsaväe korpuse komandör, mida ta juhtis silmapaistvalt sellistes lahingutes nagu Ostrovno ja Borodino, kus ta sai raske põlvehaava. Järgmisel aastal juhtis ta keisririigi kaitseväe ratsaväge Dresdenis, Leipzigis ja Hanaus, kus ta taas haavatud sai. Aastal 1814 juhtis ta oma mehi mitmes võitluses, sealhulgas La Rothière'is, Montmirail'is, Vauchamps'is ja Craonne'is, kuni ta sai sel aastal vigastustest võimetuks.