Pärast Portugaliga sõlmitud dünastiate liitu sai Albert 1583. aastal kuningriigi ja selle ülemeremaa impeeriumi esimeseks asevalitsejaks. Samal ajal määrati ta paavstliku legati ja Portugali suurinkvisitoriks. Portugali viiskuningaks võttis ta osa 1588. aasta Suur-Armada korraldamisest ja kukutas ära Inglise vasturünnaku.
Lissabonis 1589. aastal. Aastal 1593 kutsus Philip II ta tagasi Madridi, kus ta pidi võtma juhtiva rolli Hispaania monarhia valitsuses. Kaks aastat hiljem pakkusid mässulised Hugh O'Neill, Tyrone'i krahv ja Hugh Roe O'Donnell Albertile Iirimaa krooni, lootes saada oma eesmärgile Hispaania toetust.