Oma olümpiamängude debüüdi ajal Pekingi 2008. aasta suveolümpiamängudel võitis Schmitt 4 × 200 meetri vabas stiilis relje liikmena pronssimedali. Neli aastat hiljem, 2012. aasta Londoni suveolümpiamängudel, võitis ta kokku viis medalit, kolm neist kuldmedalit 200 meetri vabas stiilis (kus ta lõi uue olümpiamärgi), 4 × 200 meetri vabas stiilis reljees
, ja 4 × 100 meetri medlee stafetis (millega seati uus maailmarekord); ja ta võitis ka hõbemedaali 400 meetri vabas stiilis ja pronssimedaali 4 × 100 meetri vabas stiilis stafetis.